The Korean Meteorological Society 1

Current Issue

Atmosphere - Vol. 29 , No. 5

[ Article ]
Atmosphere - Vol. 29, No. 5, pp.511-523
Abbreviation: Atmos
ISSN: 1598-3560 (Print) 2288-3266 (Online)
Print publication date 31 Dec 2019
Received 19 Jun 2019 Revised 06 Sep 2019 Accepted 26 Sep 2019
DOI: https://doi.org/10.14191/Atmos.2019.29.5.511

항공기를 이용한 온실가스 CO2와 CH4의 연속관측: 안면도 겨울철 연직분포사례 분석
이선란1), * ; 구태영1) ; 문혜진1) ; Lev Labzovskii1) ; Samuel Takele Kenea1) ; 오영석1) ; 이해영2) ; 변영화1)
1)국립기상과학원 기후연구과
2)국립기상과학원 환경기상연구과

Airborne In-situ Measurement of CO2 and CH4 in Korea: Case Study of Vertical Distribution Measured at Anmyeon-do in Winter
Shanlan Li1), * ; Tae-Young Goo1) ; Hyejin Moon1) ; Lev Labzovskii1) ; Samuel Takele Kenea1) ; Young-Suk Oh1) ; Haeyoung Lee2) ; Young-Hwa Byun1)
1)Climate Research Division, National Institute of Meteorological Sciences, Jeju, Korea
2)Environmental Meteorology Research Division, National Institute of Meteorological Sciences, Jeju, Korea
Correspondence to : * Shanlan Li, Climate Research Division, National Institute of Meteorological Sciences, 33 Seohobuk-ro, Seogwipo-si, Jeju-do 63568, Korea. Phone: +82-64-780-6675, Fax: +82-64-738-9072 E-mail: sunranlee@korea.kr

Funding Information ▼

Abstract

A new Korean Meteorological Administration (KMA) airborne measurement platform has been established for regular observations for scientific purpose over South Korea since late 2017. CRDS G-2401m analyzer mounted on the King Air 350HW was used to continuous measurement of CO2, CH4 and CO mole fraction. The total uncertainty of measurements was estimated to be 0.07 ppm for CO2, 0.5 ppb for CH4, and 4.2 ppb for CO by combination of instrument precision, repeatability test simulated in-flight condition and water vapor correction uncertainty. The airborne vertical profile measurements were performed at a regional Global Atmosphere Watch (GAW) Anmyeon-do (AMY) station that belongs to the Total Carbon Column Observing Network (TCCON) and provides concurrent observations to the Greenhouse Gases Observing Satellite (GOSAT) overpasses. The vertical profile of CO2 shows clear altitude gradient, while the CH4 shows non-homogenous pattern in the free troposphere over Anmyeon-do. Vertically averaged CO2 at the altitude between 1.5 and 8.0km are lower than AMY surface background value about 7 ppm but higher than that observed in free troposphere of western pacific region about 4 ppm, respectively. CH4 shows lower level than those from ground GAW stations, comparable with flask airborne data that was taken in the western pacific region. Furthermore, this study shows that the combination of CH4 distribution in free troposphere and trajectory analysis, taking account of convective mixing, is a useful tool in investigating CH4 transport processes from tropical region to Korean region in winter season.


Keywords: Airborne, CO2, CH4, vertical profile, Anmyeon-do

1. 서 론

정밀 대기 관측을 통해 이산화탄소(CO2)의 시·공간적 분포를 이해하기 위한 노력은 19세기부터 이어져 왔으며, 현재 수 백 개의 전지구 및 지역급(Global Atmosphere Watch, GAW) 관측소에서 CO2를 비롯한 중요한 온실가스를 연속적으로 관측하고 있다. 이는 탄소순환을 이해하고 기후변화의 기여도를 정량적으로 평가함에 있어서 아주 중요한 역할을 하고 있다(Bischof, 1962; Keeling et al., 1968; Heimann, 2009). 최근, CO2 다음으로 지구온난화에 기여도가 큰 대기 중 메탄(CH4)에 많은 관심이 집중되고 있다. 이는 CH4이 기후변화에 미치는 영향에 비해 생성과 소멸에 대한 이해가 부족한 반면, 대기 중 농도가 아주 급속도로 증가하고 있기 때문이다(Keppler et al., 2006; Miller et al., 2007; Frankenberg et al., 2008). 정확하고 지속적인 관측을 통하여 CH4의 생성 및 소멸 메커니즘을 밝혀내고, 기후변화에 대한 기여도를 정량화하기 위한 노력이 시급하다. 특히 동북아시아 지역은 인위적인 영향이 밀집되어 있을 뿐만 아니라, 농업활동의 활성화에 따라 전 지구적인 CO2, CH4, N2O 등 온실기체의 주요 배출원으로 주목받고 있다.

현존하는 대기 온실가스 관측방법(지표면, 타워, 선박과 항공관측 등) 중 항공관측은 지표면을 포함한 대류권에서 수직·수평적인 공간해상도의 자료를 확보할수 있는 효과적인 방법이다. 또한 위성 및 지상 Total Carbon Column Observing Network (TCCON) 관측의 검증 자료로서 핵심 역할을 하고 있다(Messerschmidt et al., 2011). 온실가스 항공관측은 주로 플라스크를 이용한 시료 포집 및 분석을 통한 자료 확보로 시작되었다(Keeling et al., 1968). 그 이유는 항공기를 이용한 연속관측은 기기적인 진동, 대기 압력 및 온도의 변동에 따른 간섭 등의 제약이 많았기 때문이다. 플라스크시료 분석자료가 대기 중 온실가스의 농도를 일차적으로 관측한다는 부분에서 의의가 있지만, 행성경계층(Planetary Boundary Layer, PBL) 내에서 시·공간적으로 급격하게 변하는 온실가스의 농도변화를 관측하기에는 여전히 한계가 존재해 왔다. 이러한 제약은 비분산적외선법(Non-Dispersive Infrared, NDIR) CO2 장비에 기반한 연속관측이 수행되면서 완화되었고(Machida et al., 2002, 2008), CH4의 경우 최근 10년 전부터 연속관측이 가능하게 되었다(Jimenez et al., 2005).

위성 및 지상관측에 비해 항공관측은 장기적인 시·공간 자료 생산에 한계가 있지만, 다양한 장소에서 정밀 연직분포자료를 제공할 수 있다는 장점이 있다. National Oceanic and Atmospheric Administration(NOAA)/Earth System Research Laboratory (ESRL)의 ACG (Alaska Coast Guard)에서 정기관측(Karion et al., 2013), Comprehensive Observation Network for TRace gases by AIrLiner (CONTRAIL) (Machida et al., 2008), HIAPER Pole-to-Pole Observations (HIPPO)(Frankenberg et al., 2016) 등 캠페인은 장기간의 항공관측자료를 통하여 위성관측자료 검증 및 전 지구적인 온실가스 연직분포의 장기 변동성을 살펴보았다. 최근에는 오염원 근처에서의 직접적인 항공관측을 통해 탑다운(top-down)방식의 탄소 플럭스를 산출하는 연구가 활발히 진행되고 있다(Cambaliza et al., 2014). 한반도에서의 온실가스 항공관측은 2016년 5~6월 한·미대기질 공동조사캠페인에서도 수행되었으며, 관측자료는 화학예측모델 검증(Tang et al., 2019a)과 안면도 TCCON 관측자료 검증(Oh et al., 2018) 등에 활용되었다. 또한 CO2/CO의 기울기를 통해 서울, 서해등 지역별 탄소 배출원 특성을 추적하였고(Halliday et al., 2019), 대기화학모델을 결합하여 캠페인 기간 CO 농도에 대한 지역적 기여도를 산출하였다(Tang et al., 2019b). 그럼에도 불구하고 봄철에 수행한 단기 집중관측으로 다른 계절에 대한 정량평가도 시급한 실정이기에 한반도에서 지속적인 항공관측의 필요성이 대두되고 있다. 한국은 동아시아의 주요 배출국인 중국과 인접해 있고, 국내 온실가스 배출도 인구밀도 대비 높게 나타나고 있다. 장기적인 항공관측 자료는 온실가스의 연직분포 및 대류권을 통한 오염물질의 장거리 수송 등에 관한 중요한 정보를 제공할 수 있을 것으로 기대한다.

본 연구에서는 현재 기상청에서 처음으로 도입한 기상항공기 Kingair 350HW에 기반한 CO2, CH4와 CO의 항공관측시스템 및 항공관측방법을 소개하고, 한반도 안면도 근처에서 겨울에 관측한 두 차례의 연직분포 관측사례에 대해 자세히 분석하고자 한다.


2 항공관측 방법
2.1 관측시스템

현재 기상청에서 운영 중인 기상항공기는 미국 비치크래프트(Beechcraft)사의 Kingair 350HW 기종으로 쌍발 터보플롭 및 두 개의 엔진으로 구성되었으며 높이 4.37 m, 길이 14.22 m, 날개를 포함한 폭은 17.65m이다. 모든 기상장비를 탑재한 상태에서 최대 비행가능고도는 약 9.5 km이며 최대 비행시간은 5.5시간이다. 최대 탑승인원은 조종사 2명, 장비운영자 2명과 연구자 1명으로 총 5명이다. 기상항공기에는 24개의 관측장비와 공기흡입구가 탑재 및 설치되어 있으며 (Table 1), 연구목적에 따라 위험기상 선행관측, 환경기상감시, 온실가스감시, 구름물리관측과 기상조절실험 등 4개의 정규적인 항공관측임무가 수행 중에 있다. 기본기상 관측장비인 Aircraft Integrated Meteorological Measurements System (AIMMS-20)은 항공기의 왼쪽 날개에 장착되어 있으며, 분석에 필요한 비행정보(위도, 경도, 고도, 비행 속도 등)와 기상정보(기온, 대기압, 풍향, 풍속, 상대습도 등)를 제공하고 있다. 관측자료는 Science Engineering Associates (SEA)사에서 제작한 Model 300 Data Acquisition System (M300) 시스템을 통해 수집 및 표출되고 있다. M300 시스템을 통해 장비의 운영 상태 및 관측 자료의 실시간 확인이 가능하며, 사용자의 목적과 요구에 따라 관측자료의 실시간 표출 사항에 대한 추가 및 변경이 가능하다. M300 자료수집 시스템은 단일 비행에 대해서 24개의 관측 장비로부터 자료를 수집하고, 각각의 자료는 시간 동기화를 거쳐 단일 파일로 생성된다. 다음 단계인 품질관리 및 자료분석은 항공관측 자료처리 프로그램 Aircraft Data Processing and Analysis(ADPAA)을 통해 진행된다(Delene, 2011).

Table 1. 
The instrumentations installed on KMA Kingair 350HW.
No. Instrumentations Measured parameters
1 CRDS CO2, CH4, CO, H2O
2 NOx analyzer NO, NO2
3 NOy analyzer NOy
4 SO2 analyzer Sulfur dioxide (SO2)
5 O3 analyzer Ozone (O3)
6 Sky-Optical Particle Counter (OPC) Particle concentrations in 32 channels over range of 0.25~32 μm
7 Nephelometer Light-scattering coefficient of aerosols particles in 3 wavelengths (450, 550, 770 nm)
8 Single Particle Soot Photometer (SP2) Black Carbon mass, number and sizes
9 Advanced Volume-Assured Pressure Support (AVAPS) II Dropsonde Receiving Systems Pressure, Temperature, Relative humidity, Horizontal Wind
10 Atmospheric Gamma-Ray Spectrometer (RSX-3) Gamma-Ray
11 Camera (AVS-860) Image of atmosphere, surface, Ocean
12 Stepped Frequency Microwave Radiometer (SFMR) Ocean surface wind so on
13 G-Band Water Vapor Radiometer (GVR) Water vapor and liquid water concentration
14 Fuselage (ejectable) Flares Racks for seeding 102 ejectable silver lodide (AgI)
15 Wing (Burn-In-Place) Flare Racks for seeding 24 burn-in-place hygroscopic flares (CaCl2, Agl)
16 Cloud Condensation Nuclei Counter (CCN-200) Sing-particle light scattering (for activated nuclei)
17 Cloud combination Probe (CCP) Particle (size range: 12.5 μm -1.55 mm and 2-50 μm) Liquid water content (0~5 g m-3)
18 Precipitation Imaging Probe (PIP) Particle (size range:100 μm -6.2 mm); Particle images
19 Multi-Element Water Content System (WCM-2000) Water amount
20 External air inlet system Iso-Kinetic Inlet for aerosol
Gas inlet
21 Aircraft-Integrated Meteorological Measurement System (AIMMS-20) Temperature, Relative Humidity, pressure, Three-dimensional wind, latitude, longitude, altitude, speed
22 M300 Data acquisition system
23 Total Temperature sensor Temperature
24 Dew Point Hygrometer Dew point temperature
25 Icing Detector Presence of ice

항공관측에 사용한 온실가스 장비는 국내외에서 광범위하게 사용되고 있는 Picarro사의 공동감쇄분광기 Cavity Ring-Down Spectroscopy (CRDS) 2401m 분석기이다. 대기 샘플이 공동에 채워지면 특정 파장의 광소멸율에 의해 관측요소의 농도가 결정되는 원리이다. 기존 연속관측에 사용되던 NDIR 관측장비는 시간에 따른 변동성이 심하고, 중복 파장대 흡수율에 따른 수분의 간섭 때문에 전처리 과정에서 수분을 충분히 제거해줘야 한다. 그러나 CRDS의 경우 NDIR CO2 관측장비에 비해 광분해능이 높기에 시간에 따른 오차가 적으며, 수분의 간섭을 최소화할 뿐만 아니라 수분보정변수에 의해 수분의 희석효과를 보정하여 건조공기 농도를 산출한다. 수분보정변수를 결정함에 있어서 실험적인 방법으로 결정할 수 있지만(Rella et al., 2013) 본 연구에서는 Picarro사에서 제공한 변수를 사용하고 있다. 다만 수분함량이 약 2%를 초과하게 되면 제조사에서 제공한 변수에 의한 보정 오차가 커지게 된다(Chen et al., 2010). 본 연구에서는 겨울철에 관측한 자료를 사용하였기에 최대 수분 함량이 2% 미만이었지만, 향후 보정 오차를 줄이기 위하여 수분 함량이 높은 여름철에는 장비 전단에 삼투압유형의 수분건조제(Nafion Dryer 등)를 장착하여 관측을 수행할 예정이다.

Figure 1의 사진과 같이 CRDS의 흡입구는 Kingair 350 항공기의 좌측면 전단에 위치하고, ½" 구경의 Stainless Steel (SS) 재질이다. 흡입구는 비행 역방향으로 배치되어 큰 먼지입자, 물방울 등의 유입을 최소화하였고, 항공기 안쪽에는 모든 라인을 ⅛" SS 배관으로 구성하여 설치하였다. 현재 기상항공기에 탑재되어 있는 CRDS-2401m은 항공관측에 최적화되어 있는 장비이기에, 장비 전단에 큰 물방울 유입을 방지하기 위한 수분 트랩만을 장착하여 운행 중에 있다(Fig. 1). CRDS를 이용한 온실가스 항공관측에서 제일 중요한 부분은 대기압의 변동과 무관하게 공동내의 압력을 일정하게 186.65 ± 0.13 hPa 수준으로 유지하여, 자료의 정확성을 확보하는 것이다. Figure 2는 12월 1일에 관측된 대기압과 공동 내 압력의 변화를 보여준다. 전체 관측시간 동안 공동 내 압력의 변동은 186.65 ± 0.04 hPa로 나타났으며 이는 대기압의 변동과 무관하게 정밀관측에서 요구하는 범위(186.65 ± 0.13 hPa)를 유지하고 있는 것으로 보인다. 대기압이 약 300 hPa(고도 ~9.2 km 이상)일 때 공동 내 압력 변동성이 정밀관측 허용 범위를 벗어나는 특성을 보였으나, 전체 자료의 0.04%에 불과하였고 이는 분석에서 제외하였다.


Fig. 1. 
The external view of KMA Kingair 350HW and inlet plate (left); CRDS greenhouse gas airborne measurement scheme (right).


Fig. 2. 
Cavity pressure (gray) of CRDS and ambient pressure (blue) variance during airborne measurements on 1 Dec. 2018.

2.2 관측장비의 검증 및 정확도 분석

항공관측용 CRDS-2401m은 시료주입압력이 대기압 혹은 그 이하에서도 공동내의 압력을 일정하게 유지해주는 항공관측에 최적화된 장비이다. 하지만 검·교정시에는 높은 압력으로 채워진 30L 실린더(2700 psi)의 표준가스를 관측 장비에 주입하기 때문에, 시료주입압력을 대기압과 유사한 상태로 조절해 줄 필요가 있다. 이를 위해 자동 압력조절 및 자동 시료 주입이 가능한 검·교정 시스템을 자체 제작하여 검·교정을 수행하였다. 이 시스템의 작동 및 제어 원리는 첫째, 실린더에 장착된 압력조절기로 표준가스 주입압력을 일차적으로 조절한다. 둘째, RS-232 통신 방식의 8구 선택 밸브(Valco사)를 자동 제어하여 저농도에서 고농도 순서로 표준시료를 40분씩 순차 주입한다. 셋째, 표준시료 실린더 후단에 설치한 전자압력조절기(모델: ITVX)의 전광패널에 최적의 설정압력을 입력하고(대기압보다 약 0.5~0.7 bar 이상), CRDS 장비 전단에 설치한 압력센서에서 감지한 압력과 설정압력이 일치할 때까지 자동압력조절기에서 유량을 자동 제어해주는 방식으로 시료 주입압력을 정밀하게 제어한다.

기상항공기 온실가스 장비 검증은 NOAA에서 제작한 한반도 온실가스 농도를 대표하는 세계기상기구(World Meteorological Organization, WMO) 규격의 (Calibration scale: WMO-CO2-X2007, WMO-CH4-X2004A, WMO-CO-X2014A) 세 개의 표준가스를 사용하였고(CO2: 374.06, 419.45, 467.78 ppm; CH4: 1756.5, 1901.3, 2325.4 ppb; CO: 89.7, 311.1 ppb), CO의 경우 제로가스를 추가하여 함께 3 점 교정을 수행하였다. 모든 관측결과는 실험실 3 점 선형곡선에 의해 보정된 자료를 사용하였다. 2018년 11월과 12월 1개월의 간격으로 실험실에서 검·교정을 진행하였고, 11월과 12월 사이 시간에 따른 오차(drift)는 CO2의 경우 0.03 ppm, CH4은 0.9 ppb로 나타났으며, GAW의 호환성 범위(CO2: 0.1 ppm; CH4: 2 ppb) 내에서 무시할 수 있는 수준이다. 여러 연구결과에서도 언급되었지만, CRDS 2401m 장비는 시간에 따른 오차가 낮기 때문에 WMO 규격 표준가스의 실험실 검·교정 주기를 길게 일년으로 하고, WMO 규격 표준가스에 의해 검증된 기준가스로 비행관측 중 혹은 관측 전 후 검·교정을 빈번하게 수행하는 것으로 하고 있다. 국립기상과학원은 국내 항공기 운항 여건에 따라 2개월 주기로 WMO 규격의 표준가스를 이용한 실험실 검·교정을 수행하고 있다. 장비의 정밀도(precision)는 표준가스를 약 2시간 주입하여 계산한 표준편차(1 - σ)로 산정하였으며, CO2, CH4, CO에 대하여 각각 0.03 ppm, 0.1 ppb, 2.2 ppb로 나타났다.

CRDS-2401m은 수분의 농도도 관측가능하며, 수분보정을 거친 건조공기 농도(dry-mole fraction)를 기기에서 산출한다. 본 연구에서 사용한 모든 관측농도는 Picarro사에서 제공하는 수분보정 변수를 사용하여 산출한 값이다. 이에 따른 오차는 Chen et al. (2010)의 연구에서 산출된 실험 오차를 그대로 적용하였다. 또한 본 연구에 사용한 관측자료의 수분 농도범위는 0.02~0.8%로 Chen et al. (2010)이 수행한 수분보정 실험 범위(0.03~0.13%) 내에 있다. 항공기 온실가스 관측장비의 압력민감도에 따른 반복성실험은 시료주입압력을 비행상황과 비슷한 조건으로 모의하여 수행하였다. 표준시료의 주입압력을 유량 조절 밸브와 압력센서를 이용하여 1000-370 hPa까지 조절하였으며, 모든 실험은 실내(온도 약 20oC)에서 수행하였다. 전체실험시간(약 3시간)에 대한 관측자료의 표준편차(1 - σ)는 CO2, CH4, CO에 대하여 각각 0.03 ppm, 0.5 ppb, 3 ppb로 나타났으며, 전체 관측자료 불확도 계산에 포함하였다.

기상항공기 온실가스 관측장비의 불확도는 기기의 정밀도(precision), 수분보정에 따른 오차, 압력민감도에 따른 반복성 실험 등이 고려되었고, 전체 관측 불확도는 CO2: 0.07 ppm, CH4: 0.5 ppb, CO: 4.2 ppb로 각각 계산되었다(Table 2). 이는 NOAA/ESRL 항공관측장비(Karion et al. 2013)의 불확도(CO2: 0.15 ppm; CH4: 1.4 ppb; CO: 5.0ppb)보다 낮다. 본 연구에서 사용한 온실가스 관측장비 불확도 외에 NOAA에서 보고하는 표준가스에 대한 확장 불확도(Expanded Uncertainty)를 Table 2에 함께 도시하였으며, 향후 자료의 분석 및 활용과정에서 고려되어야 할 것이다.

Table 2. 
The total uncertainty of KMA airborne greenhouse gas measurement for 2018 and comparison with that estimated from NOAA/ESRL aircraft program.
CO2 (ppm) CH4 (ppb) CO (ppb)
Instrument Precision 0.03 0.1 2.2
Water correction 0.05 0.01 2.0
§Repeatability (simulated flight condition) 0.03 0.5 3.0
Total uncertainty (KMA Airborne CRDS) 0.07 0.5 4.2
Expanded uncertainty of NOAA standard 0.19 3.4 0.9
*Uncertainty of NOAA/ESRL Airborne CRDS Precision 0.04 0.3 4.0
Calibration uncertainty 0.10 1.0 1.0
Water correction 0.10 1.0 2.0
Total uncertainty 0.15 1.4 5.0
§The Repeatability test were performed in laboratory to simulate flight conditions over the pressure range of 320~1000 hPa and calculated the average one-sigma standard deviation during 3 hour of standard gas sampling.
*The NOAA/ESRL aircraft observation uncertainty (Karion et al., 2013) were estimated by combination of precision, calibration uncertainty and water vapor correction uncertainty.


3. 결과 및 토의
3.1 GAW 관측자료와의 비교

비교분석에 사용한 온실가스 자료의 관측정보(관측시간, 비행경로)를 Table 3에 도시하였다. 온실가스 관측 비행경로는 안면도 기후변화감시소를 중심으로 나선형 관측을 수행하며, 나선형 관측 반경은 고도 2 km 이하에서 약 3~4 km, 2 km 이상에서 약 10 km 이내로 유지하였다. 이는 지표면에서의 빠른 배출패턴 변화를 시·공간적으로 조밀하게 관측하려는 것이다. 나선형 관측 상·하강율은 약 300 m min-1, 비행속도는 77 m s-1를 유지하였다. 온실가스 관측 자료의 시간분해능은 2초, 수평 및 수직 공간 해상도는 각각 150m와 10m이며 조밀한 공간해상도에서의 연속 관측이 가능하다. 2~3월에 수행한 위험기상 관측은 김포-강릉-동해를 거쳐 동해해상 9 km 고도에서 해상대기 열역학적분포특성관측을 주로 수행하였지만(Table 3), 동시에 온실가스 관측자료도 함께 수집되었다. 2018년은 항공기 점검, 온실가스 장비의 고장 등으로 인하여 관측자료가 제한적이지만, 2019년의 자료수집을 통해 향후 계절 및 공간분포 변동 등 다양한 분석을 수행할 예정이다.

Table 3. 
The typical flight tracks for aircraft GHGs observations used in this study in 2018.
Observed date Typical flight track
21 April; 14 July; 1 and 15 December
21 and 22 February; 9, 14 and 16 March

Figure 3은 김포-강릉-동해 구간의 왕복관측(지표면에서 약 9 km) 자료와 4월 21일, 7월 14일, 12월 1일과 15일 안면도에서 관측한 연직프로파일 항공관측자료 중 FT 고도(1.5~8 km) 내의 평균농도와 표준편차(1 - σ)를 보여준다. 자유 대류권(Free Troposphere, FT)에서는 PBL 고도 이하보다 빠른 바람속도에 의해 대기가 희석되기에 그 지역의 배경대기를 반영할 수 있다고 간주한다. 연속관측 자료의 일평균 농도와 일본 기상청에서 매달 1회 진행하고 있는 북서태평양지역에서의 항공관측 플라스크시료 분석농도도 함께 도시하여 비교하였다(Fig. 3). 일본 기상청은 주로 북서 태평양지역에서 FT를 통한 온실가스의 장거리수송 매커니즘 규명을 위하여 항공관측을 진행하고 있으며, Kanagawa(도쿄근처)에서 Minamitorishima까지 약 2000 km 항로를 따라 플라스크 시료 포집 후 실험실 분석을 2011년부터 수행하고 있다(Tsuboi et al., 2013).


Fig. 3. 
Time series of daily means of (a) CO2 and (b) CH4 measured the surface GAW station at Anmyeon-do (36.53oN, 126.33oE) in Korea (gray circle) and aircraft measurements using flask in western pacific region (above 6.0 km) from Tokyo to Minamitorishima (pink circle). The blue circles with vertical bars represent the daily average of CO2 and CH4 concentrations with one standard deviation (1 - σ) at the altitude of 1.5~8.0 km from aircraft (kingair 350) measurements during 2018.

CO2의 흡수가 활발히 진행되는 여름철인 7월 14일에 관측한 FT 내 CO2의 평균농도와 안면도 지상 7월 월평균 배경농도는 약 412 ppm로 비슷한 수준을 보인다. 하지만 CO2의 배출이 활발한 겨울-봄철은 지상배경농도에 비해 평균 약 7 ppm정도 낮게 나타나고, 북서태평양 FT 내 배경농도와 비교하면 모든 계절에 걸쳐 평균 약 4 ppm 높은 것을 볼 수 있다(Table 4). CO2의 FT 내 배경농도가 지역에 따라 다른 양상을 보이는 것을 의미하며, 향후 더 많은 관측자료 수집을 통해 지역적인 수직분포특성을 분석해볼 예정이다. CH4의 월 평균농도는 전 계절에 걸쳐 오차범위내에서 북서태평양 FT 내 평균농도와 비슷한 수준이지만, 여름철을 제외하면 안면도 지상배경농도보다 평균 약 100 ppb 낮은 수준이다(Table 4). 이는 CH4이 대기 중에서 희석 및 제거되는 속도에 비해 지표면에서 배출되는 양이 현저히 많음을 의미하고 있다. 다만, FT 내에서 7월 14일 관측한 CH4의 농도(1891.2 ± 41.2)가 다른 계절에 비해 큰 변동범위를 보이고 있는데, 이는 여름철 CH4의 활발한 생성 및 소멸 매커니즘과 관련되어 있으며, 몬순 기단의 영향으로 남서풍에 따른 동남아시아 등 열대 지역의 높은 CH4의 장거리 유입에 의한 것으로 사료된다. CH4은 적도지역이 주요한 배출원이기에 적도지역에서 일어나는 수직적인 대류(주로 몬순 시기)의 추적자로도 활용되고 있다(Tomsche et al., 2019). 향후 여름철 관측자료를 더 확보하여 계절적인 연직분포특성을 분석해 볼 예정이다.

Table 4. 
The monthly mean with standard deviation of CO2 and CH4 measured at AMY GAW stations, KMA aircraft and JMA aircraft during 2018.
Month KMA aircraft (in-situ) JMA aircraft (flask) §AMY station (in-situ)
CO2 (ppm) CH4 (ppb) CO2 (ppm) CH4 (ppb) CO2 (ppm) CH4 (ppb)
Feb. 412.1 ± 4.1 1892.1 ± 35.0 409.0 ± 1.1 1889.0 ± 19.1 419.1 ± 2.3 1984.4 ± 12.4
March 415.2 ± 2.5 1895.9 ± 16.4 409.6 ± 1.0 1899.5 ± 19.4 422.4 ± 3.6 1989.8 ± 17.7
April 416.3 ± 1.1 1884.3 ± 3.6 410.8 ± 0.9 1890.0 ± 18.0 420.7 ± 1.6 1967.2 ± 15.8
July 412.5 ± 1.6 1891.2 ± 41.2 408.3 ± 0.9 1892.0 ± 20.2 412.3 ± 2.8 1897.3 ± 17.9
Dec. 409.7 ± 0.7 1921.6 ± 12.3 - - 419.3 ± 2.6 1993.2 ± 18.4
§The monthly mean and standard deviations were calculated with the L2 daily data which are suggested with Lee et al. (2019).

3.2 CO2와 CH4의 겨울철 연직분포특성 사례 분석

본 절에서는 12월 1일과 15일 서로 상반되는 연직구조분포특징을 보이는 관측 사례에 대해 자세히 분석하고자 한다(Fig. 4). 현재, NOAA/ESRL에서 보고하는 2018년 12월 CO2와 CH4의 전지구 월평균 농도는 각각 409.82 ppm와 1866.8 ppb이다(NOAA/ESRL, cited 2019). 2018년 12월 1일과 15일에 안면도에서 관측한 CO2의 연직분포 특성은 상층 약 400 hPa 이상부터 전지구 배경농도와 비슷한 수준이지만, CH4의 분포특성은 모든 고도 구간에서 전지구 배경농도에 비해 높은 수준을 보여준다(Figs. 4a-b). 12월 1일 지표면 가까운 고도(약 600m)에서 관측한 CO2와 CH4의 농도는 FT 대기농도보다 각각 약 20ppm와 60ppb 높은 선명한 차이를 보이는 반면, 15일은 FT 대기농도가 지표면 농도에 비해 최대 약 4 ppm와 20p pb 높게 관측되면서 서로 상반되는 연직분포 특성을 나타내고 있다(Figs. 4a-b). 특히, 12월 15일 상층 900 hPa와 700-500 hPa에서 CH4 농도의 급격한 증가패턴이 관측되었다(Fig. 4b). 이와 같은 상세 연직분포의 변동 정보는 2초 간격 고해상도 연속관측의 장점을 잘 보여주는 사례라 볼 수 있다.


Fig. 4. 
Vertical descending profiles of (a) CO2 and (b) CH4 near Anmyeon-do in South Korea on 1 (red open circle) and 15 (sky blue open circle) December, 2018. Red and blue broken lines indicate the estimated Planetary Boundary Layer (PBL) heights for the two flight experiments for 1 and 15 December 2018, respectively.

온실가스의 연직분포 특성을 살펴보기 위하여 12월 1일과 15일 CRDS 장비에서 관측한 수분함량(%)과 절대온도(Potential Temperature)의 고도에 따른 변화(dθ/dz)를 살펴보았다(Fig. 5). 절대온도와 수분의 변동이 최대치를 나타내는 고도를 PBL 고도라고 하면 12월 1일은 약 880hPa (1260 m)로 추정되며, 이를 기준으로 이하에서는 높은 CO2와 CH4 농도를 보이는 반면, 그 이상에서는 고도에 따라 서서히 감소하는 추세를 보인다. 12월 15일은 수분과 기온의 급격한 변동이 일어나는 약 930hPa (850 m)가 PBL 고도로 추정된다. 이 사례의 경우 약 900 hPa과 상층 700-500 hPa 사이에서 온도의 급격한 변동과 수분농도의 증가가 CH4의 증가와 비슷한 패턴을 보이며, 수분함량이 12월 1일에 비해 전체 고도에서 높게 나타나는 것이 특징적이다. 수분과 절대온도의 수직적인 변동특성으로 보아 12월 15일은 12월 1일에 비해 대기가 많이 불안정했을 것이며 FT를 통한 수분 및 온실가스의 유입이 일어났을 것으로 사료된다.


Fig. 5. 
Vertical descending profiles of H2O, gradient of potential temperature with altitude for (a) 1 December and (b) 15 December. Gray broken lines indicate the estimated Planetary Boundary Layer (PBL) heights for the two flight experiments.

CO2와 CH4은 대기 중 수명이 각각 15년, 1년으로 연직분포 특성에 영향을 주는 주요 요인은 수직적인 및 수평적인 전송이다. 수직적인 전송은 뚜렷한 계절적인 변동성을 보이며 전반적으로 적도근처지역에서 여름에는 강화, 겨울에는 약화되는 경향이 있다(Kavitha and Nair, 2016). 12월에 관측한 두 번의 연직분포 특성을 알아보기 위하여 European Centre for Medium-Range Weather Forecasts (ECMWF) ERA-Interim (0.75o × 0.75o 해상도)의 12월 1일과 15일 06UST 자료 중 위도 35~38oN, 경도 126~126.75oE의 평균 연직속도 (Vertical velocity, Pa s-1)를 살펴보았다(Fig. 6). 일반적으로 양(음)의 연직속도는 수직적인 하강(상승)기류를 나타낸다. 상층 500hPa보다 낮은 고도에서는 12월 1일과 15일 모두 하강기류를 나타내지만, 15일 550 - 400 hPa에서 급격히 강화된 상승기류는 15일의 상층대기가 아주 불안정한 상태임을 보여준다. 대기의 불안정은 습한 공기의 유입에 의한 것으로 추정되며, 수분과 CH4 농도를 함유한 기단이 빠르게 FT를 통해 한반도 상층대기에 도달했을 가능성이 있음을 시사한다.


Fig. 6. 
ECMWF ERA-Interim derived vertical velocity (pa s-1) averaged in latitude 35~38oN and longitude 126~126.75oE section for 1 (red circle) and 15 (sky blue circle) at 0600 UTC, on Dec. 2018.

고농도 사례의 오염원을 알아보기 위하여, 12월 1일 PBL 고도(1260m; p = 880hPa)이하에서 관측한 자료와 12월 15일 상층 700-500 hPa에서 관측한 자료의 CH4/CO의 상관성을 살펴보았다(Fig. 9). 대기 중 CO와 CH4은 화석연료, 쓰레기 매립, 자동차 매연 등과 같은 동일한 배출원을 통해 대기 중에 배출되며, 두 물질이 좋은 상관성을 나타내는 것은 동일한 배출원/배출지역의 영향인 것이며, 기울기를 통해 배출원/배출지역을 일차적으로 판단할 수 있다. 결과 두 사례 모두 CO와 CH4의 높은 상관성을(R2 > 0.7) 보이며, 12월 1일 PBL 고도 이하에서 관측한 CH4(ppb)/CO(ppb) 기울기는 0.30 ± 0.01로 나타났다. 12월 15일 FT 대기 고농도 사례의 CH4(ppb)/CO(ppb) 기울기는 0.69 ± 0.02로 나타났으며, 두 번의 고농도 사례는 서로 다른 배출원/배출지역의 영향인 것을 시사한다. 12월 1일 관측한 CH4/CO 기울기는 일본의 배경지역 관측소인 Hateruma에서 겨울철에 관측한 기울기(0.2~0.4) (Tohjima et al., 2014) 범위에 근접한 수준이다. 일본 남단에 위치한 Hateruma 배경대기 관측소가 겨울철에는 중국 동부, 북부지역의 화석연료 및 한반도 서쪽지역에 의한 영향을 주로 받는 것을 감안하면(Tohjima et al., 2014), 12월 1일 CO, CO2, CH4 고동도 사례는 주로 화석연료사용에 의한 것으로 사료된다. 15일 FT에서 관측한 CH4/CO 기울기는 2007~2008년 Pasadena(Wunch et al., 2009)와 Mt. Wilson (Hsu et al., 2010 ) 도심에서 관측한 CH4/CO 기울기인 0.66 ± 0.12와 0.55 ± 0.03, NASA Arctic Research of Compoition of the Troposphere from Aircraft and Satellite (ARCTAS)와 California Research at the Nexus of Air Quality and Climate Change (CalNex) 항공기 캠페인을 통해 Log Angeles basin에서 관측한 CH4/CO 기울기인 0.76 ± 0.04와 0.74 ± 0.03에 근접하는 값을 보이고 있다(Wennberg et al., 2012; Peischl et al., 2013). 15일 안면도 근처 FT에서 관측한 고농도 플럼은 도심지역의 오염이벤트의 특징을 보이고 있다.

안면도에 도달한 공기괴의 기원을 알아보기 위하여 12월 1일(Fig. 7a)과 15일(Fig. 7b) 각각 950(PBL 이하)와 500 hPa (FT)에 대한 총 5일의 HYSPLIT 역궤적을 계산하였다. 12월 1일 950hPa(PBL 고도 이하: 600 m)에 도달한 공기괴는 중국의 동북부 지역을 빠르게 통과하여 서해, 한반도지역에서 2일 정체한 공기가 도달한 것으로 나타났다. 중국동부 지역 화석연료의 영향을 주로 받았다면 낮은 연소효율에 따라 높은 CO/CO2의 기울기(0.02~0.04) 범위를 보이지만 (Halliday et al., 2019), PBL 고도 이하에서 관측한 CO/CO2의 기울기는 약 0.01 수준으로 높은 연소효율에 따라 상대적으로 낮은 CO 농도가 관측된 것으로 나타났다. 또한 950 hPa 고도에서 관측한 풍향은 북동풍, 풍속은 약 2m s-1로, 12월 1일 PBL 고도 이하 고농도 사례는 한반도 서해근처의 화력발전소 및 산업단지의 영향을 받은 것으로 사료된다. 대기가 균일하게 희석된 상층에서는 공기괴가 주로 중국 중부 지역을 빠르게 통과하여 안면도에 도달한 것으로 나타났다.


Fig. 7. 
Five days HYSPLIT back-trajectories arrived at Anmyeon-do stations (36.53oN, 126.33oE) at 950 (600 m) and 500 hPa (5600 m) heights, respectively for (a) 1 and (b) 15 December, 2018. The numbers mark position and time of the particles before arrival at AMY.

12월 15일은 PBL 고도 이하와 이상에서 공기괴 기원이 선명한 차이를 보이고 있다. 950h Pa의 기단은 북극지역에서 빠르게 한반도로 유입된 것으로 보이며, 지상 최저기온이 영하 7.8oC로 나타난 것과 잘 일치하고 있다. 12월 15일 CH4 농도의 급격한 증가 패턴이 발생한 상층 500 hPa에 도달한 공기괴는 인도북부지역 저고도( p =900 hPa 이상)에서 3일을 정체한 공기가 빠른 속도, 높은 고도를 거쳐 안면도에 도달한 것으로 나타났다. 직접적인 배출원이 없는 한반도 상층 700-500 hPa에서 관측된 높은 수분함량과 CH4 농도가 인도북부 도심지역에서 기원했을 가능성이 높은 것을 시사한다. 인도북부지역에서 주로 체류했던 기간인 12월 11일에 위도 26~29oN의 평균 연직속도를 경도에 따라 살펴보았다(Fig. 8). 12월 11일 공기괴가 체류했던 인도북부지역 경도 85oE 근처 지역에 지표면부터 강한 수직적인 상승기류가 발달되어 있는 것을 볼 수 있다. 이는 밀집된 농업활동과 도심의 영향으로 높은 CH4 농도가 이 지역에서 강화된 상승기류를 따라 빠르게 FT를 통해 15일 한반도 지역 상층대기에 전송된 것으로 사료된다. 이는 한파와 관련된 중위도-열대 상호작용에 의한 국지적 해들리 순환 강화에(Ha et al., 1997) 따라 열대지역의 온실가스와 수분의 유입을 보여주는 특징적인 사례일 것으로 사료되지만, 좀 더 많은 사례를 통해 기상-화학의 상관성을 살펴볼 필요가 있음을 제시한다.


Fig. 8. 
ECMWF ERA-Interim derived vertical velocity (pa s-1) on 0600 UTC at two latitude sectors (a) 26~29oN on 11 Dec. and (b) 35~38oN on 15 Dec. 2018, respectively.

CH4/CO 기울기, 역궤적 분석, 연직속도 분석을 통해 12월 1일 PBL 고도 이하에서 관측한 CO2, CH4, CO의 고농도사례는 한반도의 서해근처 산업단지와 화력발전소 화석연료에 의한 배출 영향으로 추정된다. 12월 15일 상층 700-500 hPa에서 관측한 고농도 사례의 경우 빠른 수평 및 수직적인 대류의 영향으로 인도북부 도심지역의 강한 오염원의 영향을 받은 것으로 사료된다. 본 연구를 통해 겨울철 기상현상에 따른 FT를 통한 온실가스 특히 CH4과 수분의 장거리 수송과정을 항공연속관측자료를 통해 살펴보았다. 향후 CH4의 오염이 강화되는 가을 및 여름철의 자료를 이용하여 FT를 통한 온실가스의 장거리 수송 과정을 좀 더 면밀히 분석해볼 예정이다.


4. 요약 및 결론

본 연구는 온실가스(CO2, CH4, H2O)와 CO에 대한 기상항공기(Kingair 350HW) 기반 관측방법 및 자료의 신뢰성 검증과정을 자세히 소개하고, 12월 1일과 15일에 안면도 근처에서 관측한 CO2와 CH4의 연직분포특성사례를 분석하였다. 기상항공기의 온실가스 관측자료 불확도는 기기의 정밀도(precision), 압력민감도에 따른 반복성 실험, 수분보정 오차 등을 모두 고려하여 계산되었으며, CO2는 0.07 ppm, CH4은 0.5 ppb, CO는 4.2 ppb로 각각 계산되었다.

기상항공기로 연속관측한 CO2와 CH4의 FT 상층 대기(1.5~8 km)의 평균농도를 안면도 GAW 관측소의 일평균 농도와 비교하였다. 추가적으로 일본 기상청(Japan Meteorological Agency, JMA)에서 매달 1회 진행하고 있는 북서태평양지역에서의 항공관측 플라스크시료 분석농도도 함께 비교하였다. 여름철에 관측한 FT 내 CO2의 평균농도와 안면도 지상 배경농도는 약 412 ppm로 비슷한 수준을 보이지만, 탄소 배출이 활발한 겨울-봄철은 지상배경농도에 비해 평균 약 7 ppm 정도 낮게 나타나고, 모든 계절에 걸쳐 북서태평양 FT 내 배경농도보다 평균 약 4 ppm 높게 나타났다. FT 내의 CO2의 배경농도가 지역에 따라 다른 양상을 나타내고 있다. FT 내에서의 CH4 농도는 한반도와 북서태평양근처에서 관측한 평균농도가 비슷한 수준이지만 지상 안면도 배경농도에 비해 약 100 ppb 낮은 수준을 보이고 있다. 이는 CH4이 대기 중에서 희석되는 속도에 비해 지상에서 배출되는 양이 현저히 많음을 의미한다.

본 연구에서는 2018년 12월 1일과 15일 안면도 근처 서해상에서 관측한 연직분포 사례를 분석하였다. 12월 1일에 관측한 지표면의 CO2와 CH4의 농도는 FT 대기농도보다 각각 약 20ppm , 60ppb 높게 나타나 선명한 차이를 보이는 반면, 15일은 FT 대기농도가 지표면 농도에 비해 최대 약 4 ppm, 20 ppb 높게 관측되면서 서로 상반되는 연직분포 특성을 나타내고 있다. 특히, 12월 15일에 900 hPa과 700-500 hPa 사이에서 관측한 CH4의 농도는 지표면 농도보다 급격히 증가하는 특징을 나타냈다. ECMWF 분석장, 공기괴 역궤적 분석 및 CO와 CH4의 상관성 분석 결과, 12월 1일 PBL 고도 이하 고농도 사례는 한반도 서해안에 밀집된 화력발전소와 산업단지의 화석연료에 의한 배출 영향인 것으로 나타났다. 하지만 12월 15일 연직분포사례의 경우 PBL 고도 이하는 북극기원 공기기단의 유입에 따라 배경대기농도 수준을 보였고, FT 대기는 인도북부 도심지역의 배출원 영향을 주로 받은 것으로 나타났다. 이 사례 분석을 통해 특이 기상현상(겨울철 한파 등)과 함께 한반도 FT를 통한 온실가스의 장거리 수송에 의한 메커니즘을 이해할 수 있었다.


Fig. 9. 
Distribution of CH4 and CO profiles colored with CO2 measured (a) below PBL height on 1 Dec. and (b) between 500 and 700 hPa heights on 15 Dec. 2018 over Anmyeon-do and linear fit shown as black line.

본 연구는 현재 한반도에서 처음으로 시도하는 항공기에 기반한 정규적인 온실가스 연속관측시스템을 소개하고, 자료의 신뢰성 검증을 통한 자료의 활용 가능성을 제시한 부분에서 의의가 있다. 본 연구에서 겨울철 사례로 분석한 안면도 연직분포관측 이외에 2019년부터 다른 목적에 따른 온실가스 감시도 함께 수행하고 있다. 예하면, 점 오염원인 태안반도 화력발전소 인근 지역에서 풍하 관측과 김포-제주 항공여객기항로에 따른 서울 및 경기지역의 고농도 플럼 관측을 동시에 수행 중에 있다. 이는 한반도 온실가스 배출량 산출에 필요한 입력 자료로 활용될 수 있고, 지역에 따른 온실가스 배출특성을 일차적으로 이해할 수 있을 것이다. 향후 신뢰성 있는 관측자료 축적을 통해 계절적인 변동, 장거리 수송과정 및 위성관측자료 검증 등 다양한 연구를 수행할 예정이다.


Acknowledgments

본 논문의 개선을 위해 좋은 의견을 제시해 주신두 분의 심사위원께 감사를 드립니다. 이 연구는 기상청 국립기상과학원 관측기술 지원 및 활용연구-기상항공기 활용기술개발연구(1365003069)의 지원으로 수행되었습니다. 일본기상청에서 관측한 북서태평양 플라스크 항공관측자료는 World Data Centre for Greenhous Gases (WDCGG)에서 제공되었습니다.


References
1. Bischof, W., 1962: Variations in concentration of carbon dioxide in the free atmosphere. Tellus, 14, 87-90.
2. Cambaliza, M. O. L., and Coauthors, 2014: Assessment of uncertainties of an aircraft-based mass balance approach for quantifying urban greenhouse gas emissions. Atmos. Chem. Phys., 14, 9029-9050
3. Chen, H., and Coauthors, 2010: High-accuracy continuous airborne measurements of greenhouse gases (CO2 and CH4) using the cavity ring-down spectroscopy (CRDS) technique. Atmos. Meas. Tech., 3, 375-386
4. Delene, D. J., 2011: Airborne data processing and analysis software package. Earth Sci. Inform., 4, 29-44.
5. Frankenberg, C., and Coauthors, 2008: Tropical methane emissions: A revised view from SCIAMACHY onboard ENVISAT. Geophys. Res. Lett., 35, L15811
6. Frankenberg, C., S. S. Kulawik, S. C. Wofsy, F. Chevallier, B. Daube, E. A. Kort, C. O'Dell, E. T. Olsen, and G. Osterman, 2016: Using airborne HIAPER Pole-to-Pole observations (HIPPO) to evaluate model and remote sensing estimates of atmospheric carbon dioxide. Atmos. Chem. Phys., 16, 7867-7878
7. Ha, S.-Y., G.-H. Lim, and H.-J. Kwon, 1997: The interrelationships between the atmospheric variations of the East-Asia jet stream and tropical conventions during the Northern Hemisphere wintertime, Asia-Pac. J. Atmos. Sci., 33, 299-314 (in Korean with English abstract).
8. Halliday, H. S., and Coauthors, 2019: Using short-term CO/CO2 ratios to assess air mass differences over the Korean Peninsula during KORUS-AQ. J. Geophys. Res., 124, 10951-10972
9. Heimann, M., 2009: Searching out the sinks, Nat. Geosci., 2, 3-4.
10. Hsu, Y. K., T. VanCuren, S. Park, C. Jakober, J. Herner, M. FitzGibbon, D. R. Blake, and D. D. Parrish, 2010: Methane emissions inventory verification in southern California. Atmos. Environ., 44, 1-7
11. Jimenez, R., and Coauthors, 2005: Atmospheric trace gas measurements using a dual quantum-cascade laser mid-infrared absorption spectrometer. Proc., INTEGRATED OPTOELECTRONIC DEVICES 2005, 5738, California, US, SPIE, 318-331.
12. Karion, A., C. Sweeney, S. Wolter, T. Newberger, H. Chen, A. Andrews, J. Kofler, D. Neff, and P. Tans, 2013: Long-term greenhouse gas measurements from aircraft. Atmos. Meas. Tech., 6, 511-526
13. Kavitha, M., and P. R. Nair, 2016: Non-homogeneous vertical distribution of methane over Indian region using surface, aircraft and satellite based data. Atmos. Environ., 141, 174-185
14. Keeling, C. D., T. B. Harris, and E. M. Wilkins, 1968: Concentration of atmospheric carbon dioxide at 500 and 700 Millibars. J. Geophys. Res., 73, 4511-4528.
15. Keppler, F., J. T. G. Hamilton, M. Braß, and T. Rockmann, 2006: Methane emissions from terrestrial plants under aerobic conditions. Nature, 439, 187-191.
16. Lee, H., S.-O. Han, S.-B. Ryoo, J.-S. Lee, and G.-W. Lee, 2019: The measurement of atmospheric CO2 at KMA GAW regional stations, its characteristics, and comparisons with other East Asian sites. Atmos. Chem. Phys., 19, 2149-2163
17. Machida, T., K. Kita, Y. Kondo, D. Blake, S. Kawakami, G. Inoue, and T. Ogawa, 2002: Vertical and meridional distributions of the atmospheric CO2 mixing ratio between northern midlatitudes and southern subtropics. J. Geophys. Res., 107, BIB 5-1-BIB 5-9
18. Machida, T., K., and Coauthors, 2008: Worldwide measurements of atmospheric CO2 and other trace gas species using commercial airlines. J. Atmos. Ocean. Technol., 25, 1744-1754.
19. Messerschmidt, J., and Coauthors, 2011: Calibration of TCCON column-averaged CO2: the first aircraft campaign over European TCCON sites. Atmos. Chem. Phys., 11, 10765-10777
20. Miller, J. B., L. V. Gatti, M. T. S. d'Amelio, A. M. Crotwell, E. J. Dlugokencky, P. Bakwin, P. Artaxo, and P. P. Tans, 2007: Airborne measurements indicate large methane emissions from the eastern Amazon basin. Geophys. Res. Lett., 34, L10809
21. NOAA/ESRL, cited 2019: Global Greenhouse Gas Reference Network [Available online at http://www.esrl.noaa.gov/gmd/ccgg/trends/.].
22. Oh, Y.-S., and Coauthors, 2018: Characteristics of greenhouse gas concentrations derived from ground-based FTS spectra at Anmyeondo, South Korea. Atmos. Meas. Tech., 11, 2361-2374
23. Peischl, J., and Coauthors, 2013: Quantifying sources of methane using light alkanes in the Los Angeles basin, California. J. Geophys. Res., 118, 4974-4990
24. Rella, C. W., and Coauthors, 2013: High accuracy measurements of dry mole fractions of carbon dioxide and methane in humid air. Atmos. Meas. Tech., 6, 837-860
25. Tang, W., and Coauthors, 2019a: Evaluating high-resolution forecasts of atmospheric CO and CO2 from a global prediction system during KORUS-AQ field campaign. Atmos. Chem. Phys., 18, 11007-11030
26. Tang, W., and Coauthors, 2019b: Source contributions to carbon monoxide concentrations during KORUS-AQ based on CAM-chem model applications. J. Geophys. Res., 124, 2796-2822
27. Tohjima, Y., and Coauthors, 2014: Temporal changes in the emissions of CH4 and CO from China estimated from CH4/CO2 and CO/CO2 correlations observed at Hateruma Island. Atmos. Chem. Phys., 14, 1663-1677
28. Tomsche, L., A. Pozzer, N. Ojha, U. Parchatka, J. Lelieveld, and H. Fischer, 2019: Upper tropospheric CH4 and CO affected by the South Asian summer monsoon during the Oxidation Mechanism Observations mission, Atmos. Chem. Phys., 19, 1915-1939
29. Tsuboi, K., and Coauthors, 2013: Evaluation of a new JMA aircraft flask sampling system and laboratory trace gas analysis system. Atmos. Meas. Tech., 6, 1257-1270
30. Wennberg, P. O., and Coauthors, 2012: On the sources of methane to the Los Angeles atmosphere. Environ. Sci. Technol., 46, 9282-9289
31. Wunch, D., P. O. Wennberg, G. C. Toon, G. Keppel-Aleks, and Y. G. Yavin, 2009: Emissions of greenhouse gases from a North American megacity. Geophys. Res. Lett., 36, L15810